取消小米手机上已绑定的账户，可以通过以下步骤操作：

1. 打开设置应用：首先，在您的小米手机主屏幕上找到并点击“设置”图标，进入设备的设置界面。

2. 选择账户与同步选项：在设置菜单中，向下滚动并找到“账户与同步”或“用户与账户”（具体名称可能根据系统版本有所不同）的选项，点击进入。

3. 选择要删除的账户：在“账户与同步”页面中，您会看到所有已经成功添加到手机上的账户。找到您想要移除的账户，并点击它。

4. 移除账户：在所选账户的详细信息页面中，通常会有一个“删除账户”、“注销”或“从设备中移除”的选项。点击该选项，然后按照屏幕上的提示完成账户的移除过程。这可能包括确认您的密码或其他安全验证步骤。

5. 完成操作：一旦完成上述步骤，该账户将从您的小米手机上被完全移除。请注意，这并不意味着您永久地注销了该账户；如果您将来需要重新登录，只需使用相同的账户信息再次添加即可。

6. 数据同步和备份（可选）：在删除账户前，请确保您已经备份了所有重要数据。虽然大多数情况下，账户删除不会影响本地存储的数据，但为了保险起见，最好提前做好备份工作。

请注意，不同版本的小米系统可能会有细微差异，以上步骤仅供参考。如果遇到任何问题，建议查阅官方帮助文档或联系客服获取更详细的指导。